电荷转移系统作为未来电子纳米器件的潜在构建块

200 多年来,五颜六色的有机材料一直让科学家着迷。有机材料的颜色通常来自光物质相互作用,涉及电子跃迁,例如有机分子内或有机分子之间的电荷转移 (CT)。现代研究表明,除了作为着色剂外,有机 CT 材料还可用于更多应用,如光伏或照明设备。为了帮助这一发展并研究前瞻性超分子电荷转移系统的形成和应用,Andreas Rösch 探索了几种开发前瞻性模型系统的方法。

40000 多年来,人类一直在使用油漆来传达信息和保护文化遗产。虽然最初使用的染料是天然产品,但技术进步提供了合成着色剂的途径,例如偶氮染料,彻底改变了日常生活中颜色的使用。

尽管对分子间电荷转移(CT) 系统的研究已经为各种(光)电子应用生产了大量功能染料,但单个分子之间 CT 复合物的形成已用于制备溶液或本体中的许多超分子系统阶段。

光物质相互作用

今天,染料分子的颜色可以通过分析技术来表征,例如紫外-可见 (UV/Vis) 光谱。结合化学结构的测定和量子化学理论,定量研究了有机着色剂的结构-性能关系。

一个重要的光-物质相互作用经常被用来创造肉眼可见的颜色,就是在可见光区吸收光。这种特性通常存在于在富电子供体 (D) 和贫电子受体 (A) 部分之间表现出电荷转移的材料中。

根据所涉及化合物的化学结构,CT 可以发生在分子内 (ICT),即单个分子内,或分子间,即两个单独的分子之间。表现出 ICT 的化合物的突出例子是推拉染料。由于它们的合成可及性、可调光物理特性和高消光系数,多种此类有机染料已在商业上使用了一个多世纪。

超分子系统

今天,大量功能性染料可用于实现各种(光)电子应用,例如传感器、照明和光伏设备。与 ICT 不同,分子间 CT 发生在两个不同分子的 D 和 A 部分的紧密加合物形成时。

这种加合物被称为 CT 复合物。CT 复合物的一个特别著名的例子是在将碘混合到淀粉水溶液中时形成的,并通过出现强烈的蓝色而引起注意。尽管这种颜色的形成早在 200 多年前就已被首次报道,但各个 CT 复合体的结构纠缠直到很晚才被解开。

一旦更好地理解形成 CT 复合物的结构要求,CT 复合物可用于设计超分子系统,即形成尺寸超过单个分子的功能结构。

未来的电子设备

在所提交的论文中,Andreas Rösch 旨在进一步扩大在超分子化学领域制备和应用有机电荷转移系统的范围。在本论文的第一部分,他制备了富电子和缺电子部分共价连接的新型有机染料。他表明,这些化合物的混合物形成了一种半导体材料,该材料不仅可以传输电子,还可以偏置电子自旋。

由于这种自旋极化电流的产生对于在不对称催化中的应用具有潜在意义,因此他在以电催化应用而闻名的无金属材料的设计中实现了所获得的结构-性质关系。

在论文的第二部分,他用高度有序的富电子和缺电子图案阵列装饰表面。生成的结构之一包含富电子和缺电子分子的堆叠,其中 D 和 A 部分的紧密接近表明 CT 复合物在表面成功形成。他第一次表明,这样的架构可以通过逐步的、非共价的方法形成。这一发现对于设计未来具有纳米级尺寸的电子设备具有重要意义。

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